Die Eisnukleationsaktivität kohlenstoffhältiger Partikel

Wolken sind essentielle Bestandteile des irdischen Klimasystems, von Wetterphänomenen und dem Wasserkreislauf. Die mikrophysikalischen Eigenschaften von Wolken bestimmen das Rückstreuvermögen der Wolken im sichtbaren und infraroten Bereich des Spektrums, sowie deren Lebensdauer. Beide Effekte sind äußerst wichtig für den Einfluss der Wolken auf die Strahlungsbilanz des Systems Erde-Atmosphäre, und, zusammen mit den Niederschlagseigenschaften von Wolken, für das globale Klima. Der Einfluss von Eiswolken auf die Strahlungsbilanz der Erde ist noch immer offen, da einerseits das größere Rückstreuvermögen von Eiswolken zu einem Kühlungseffekt führen sollte, aber, da Eiswolken leichter ausfallen, sie das Gesamtrückstreuvermögen von Wolken verringern können und so, andrerseits, zu einem erwärmenden Effekt führen könnten. Bei all diesen Prozessen spielen Aerosolpartikel eine entscheidende Rolle, sei es als Wolkenkondensationskerne für flüssige Wolkentröpfchen oder als Eiskerne für die Bildung von Eiskristallen. Während die Bildung von Tröpfchen in warmen Wolken eingehend untersucht wurde, ist über Eiswolken und ihre Bildung noch viel weniger bekannt. Verschiedene Mechanismen zur Bildung von Eiskristallen sind bekannt, aber trotzdem ist die Chemie und Struktur von Eiskernen noch immer nicht ausreichend verstanden. Eiskerne können sehr unterschiedliche chemische Zusammensetzung haben. Die Fähigkeit zur Eisbildung (kurz: Eiskernfähigkeit bzw. Eiskernaktivierung) von z.B. Mineralstaubpartikeln ist relativ gut untersucht, jedoch ist über kohlenstoffhältige oder biologische Partikel und deren Eiskernfähigkeit wenig bekannt. In diesem Projekt liegt der Schwerpunkt auf den Eiskernfähigkeiten von kohlenstoffhältigen Partikeln, insbesondere auf Rußpartikeln und sekundären organischen Aerosolpartikeln. Laborstudien ihrer Eiskernfähigkeit geben oft widersprüchliche Resultate und legen nahe, dass die theoretischen Modelle der Eisnukleation in ihrem Ansatz eventuell zu stark vereinfacht sind, um die Komplexität heterogener Eiskernaktivierung zu beschreiben. Insbesondere die Darstellung der Oberfläche eines Partikels, sowie eine mögliche Zeitabhängigkeit der Eiskernaktivierung, sind noch unklar. Die Existenz so genannter `active sites`, d. h. Stellen auf Partikeln, an denen sich Eis bevorzugt bildet, ist weitgehend akzeptiert. Wir planen, die Struktur und Eiskernaktivierung von Partikeln im Hinblick auf ihre `active sites` im Labor unter wohl definierten Bedingungen zu untersuchen. Wir werden die Eisbildung an einer großen Vielfalt von wohl bestimmten Eiskernen unter Bedingungen bzgl. Temperatur und Kühlrate untersuchen, die auch bei der Bildung von Zirrus Wolken eine Rolle spielen.

Das Projekt Die Eisnukleationsaktivität kohlenstoffhältiger Partikel, eine Zusammenarbeit zwischen der TU Wien, der Universität Wien und der Universität Innsbruck, hatte zum Ziel, unser Verständnis der Rolle von kohlenstoffhaltigen Partikeln in atmosphärischen Eisnukleationsprozessen zu vertiefen. Heterogene Eisnukleation bestimmt den Aggregatszustand von Wolken und beeinflusst damit unser Wetter und Klima maßgeblich. Frischer Ruß ist apolar und daher mit Wasser nicht mischbar. Durch Alterung (verschiedene Oberflächenreaktionen mit Sauerstoff und anderen atmosphärischen Spurengasen) wird Ruß hydrophiler. Um Ruß in allen Alterungsstufen untersuchen zu können, wurde ein neues, automatisiertes Setup für die optische Mikroskopie mit zugehörigem Messprotokoll entwickelt bzw. das bestehende Meßsystem kritisch hinterfragt. Ruße basieren auf Graphen-ähnlichen Strukturen als kleinste molekulare Einheiten, weshalb Graphene als vereinfachtes Modell für Ruß verwendet wurden. Wir konnten zeigen, dass die Ordnung der Graphenschichten die Eisnukleationsaktivität entscheidend beeinflusst. Realere Rußproben wurden mit einem CAST Brenner im Labor der Universität Wien hergestellt. Ruße können in black und brown carbon unterschieden werden. Black carbon zeigt einen deutlich niedrigeren Anteil an organischem Material als brown carbon, einer Hauptkomponente von Holzrauch. Zum Verständnis der Alterung wurde der Einfluss der heterogenen Gasreaktionen mit SO 2 und NO2 auf die Eisnukleationsaktivität von Ruß untersucht. Die Ergebnisse zeigen deutlich, dass brown carbon eine höhere Eisnukleationseigenschaft aufweist als black carbon, und dass sowohl NO2 als auch SO2 diese Eigenschaft von brown carbon verstärken. Dies deutet darauf hin, dass Ruß eisnukleationsaktiver wird, je länger er sich in der Atmosphäre befindet. Ebenfalls wurden biologische Partikel pflanzlichen Ursprungs untersucht. Es ist schon länger bekannt, das viele Pflanzen Eiskeime beinhalten, allerdings war diese Forschung vor allem biologisch motiviert und der Konnex zur Atmosphäre fehlte. Unser Fokus lag auf Bäumen, sowie auf Beeren mehrjähriger Pflanzen, welche in der borealen Zone natürlich vorkommen. Die Pollen von Birken sind bereits seit längerem bekannt für ihre Eisnukleationsaktivität. Der Rest des Baumes wurde allerdings nie untersucht. Unsere Ergebnisse zeigen, dass der gesamte Baum eisnukleationsaktive Substanzen beinhaltet, was für Birken als eine wichtige Quelle für atmosphärische Eiskeime spricht. Von den untersuchten Beeren wurde zuvor nur in zwei Fällen eine Eisaktivität nachgewiesen. Wir konnten zeigen, dass alle untersuchten Proben eisnukleationsaktives Material beinhalteten. Des Weiteren deuten analytische Versuche darauf hin, dass Proteine eine wichtige Rolle in diesem Prozess spielen.