Heterogene Katalyse zur Wasseroxidation und Wasserstoffentwicklung
Oxygen- and hydrogen evolution triggered by surface-supported catalysts
Wissenschaftsdisziplinen
Chemie (90%); Physik, Astronomie (10%)
Keywords
- Metal Corroles,
- Manganese,
- Iron,
- Cobalt,
- Copper,
- Water Oxidation,
- Hydrogen Production,
- Oxygen Evolution,
- Catalysis
Wasserstoff wird einer der wichtigsten Energieträger der Zukunft sein. Ideal wäre es, Wasserstoff nicht aus fossilen Rohstoffen, sondern durch die Spaltung von Wasser zu gewinnen. Die Elektrolyse von Wasser ist allerdings ein extrem energieintensives Verfahren und damit nicht nur teuer, sondern auch nicht wirklich nachhaltig, wenn der notwendige Strom wiederum aus fossilen Brennstoffen erzeugt würde. Die Photolyse, das heißt die Spaltung des Wassers durch Licht, ist eine viel versprechende Alternative. Das vorliegende Forschungsprojekt befasst sich mit der Entwicklung von Katalysatoren, die die Oxidation von Wasser und die Wasserstoffentwicklung, effektiv beschleunigen. Das Herzstück des Katalysators sind Mn, Fe, Co, Cu-haltige Corrole Komplexe. Wir wollen nun Sonnenlicht und elektrische Energie nutzen, um diesem stromintensiven Verfahren auf die Beine zu helfen. Dazu gilt es, die hohe Lichtausbeute moderner Solarzellen mit effektiven Photo-Katalysatoren die direkt auf der Au, Ag, Grafit, TiO2, ITO Oberfläche gebunden sind für die Oxidation von Wasser und die Reduktion von Wasserstoffionen zu Wasserstoffgas zu kombinieren.
Die Wasseroxidationsreaktion und Sauerstoffreduktionreaktion sind zwei wichtige Prozesse in der Brennstoffzellentechnologie. Während des Projekts wurden neuartige Katalysatoren zur Wasseroxidation, zur Sauerstoffreduktion, zur Wasserstoffentwicklung und zur CO2 Reduktionen hergestellt. Wir konnten erfolgreich zeigen, dass Mangan Corrole Katalysatoren hervorragend zur Wasserspaltung und zur Sauerstoffreduktion geeignet sind. Wirhaben die Ergebnisse im Fachjournal Angewandte Chemie veröffentlicht (https://onlinelibrary.wiley.com/doi/full/10.1002/anie.201508404). Des weiteren haben wir einen neuen molekularen auf Kobalt und Mangan basierenden Katalysator entwickelt, der CO2 selektiv und effizient auf günstigen Kohlenstoff-Papier-Elektroden in Methanol, Ethanol oder Essigsäure umwandeln kann. Die entstandenen Alkohole kann man unter Verwendung bestehender Technologien in eine Reihe nützlicher Chemikalien umwandeln, wodurch ein effizienter Weg zur Nutzung von CO2 offensteht. Die wissenschaftliche Arbeit wurde im Rahmen des FWF-Projekts (FWF-P28167-N34 ("Oxygen- and hydrogen evolution triggered by surface-supported catalysts") durchgeführt und ist im Fachjournal Nature Communications publiziert worden (https://www.nature.com/articles/s41467-019-11868-5). Längerfristige Tests bestätigten, dass der Katalysator aktiv bleibt und ein mögliches "up-scaling" für die Anwendungen wie die industrielle CO2-Rauchgas-Rückgewinnung verspricht.
- Universität Linz - 100%
Research Output
- 991 Zitationen
- 39 Publikationen
- 1 Wissenschaftliche Auszeichnungen
-
2024
Titel Synergistic Interactions in a Heterobimetallic Ce(III)–Ni(II) Diimine Complex: Enhancing the Electrocatalytic Efficiency for CO2 Reduction DOI 10.1021/acsaem.4c02132 Typ Journal Article Autor Yari F Journal ACS Applied Energy Materials Seiten 10052-10060 Link Publikation -
2024
Titel Unlocking the Activity of Molecular Assemblies for CO2 Electroreduction in Zero-Gap Electrolysers via Catalyst Ink Engineering DOI 10.1002/smll.202408154 Typ Journal Article Autor Pellumbi K Journal Small Seiten 2408154 Link Publikation -
2024
Titel From Meteorite to Life's Building Blocks: A possible Electrochemical Pathway to Amino Acids and Peptide Bonds DOI 10.1002/chem.202401856 Typ Journal Article Autor Fernandez L Journal Chemistry – A European Journal Link Publikation -
2024
Titel Coordinatively fluxional diazo-based organo-electrocatalyst for conversion of CO2 to C2 and C3 products DOI 10.1016/j.mtcata.2024.100049 Typ Journal Article Autor Kumari N Journal Materials Today Catalysis Seiten 100049 Link Publikation -
2024
Titel Tuning ORR selectivity of p-conjugated cobalt corroles from 2e- to 4e- DOI 10.1016/j.mtcata.2023.100038 Typ Journal Article Autor Sun H Journal Materials Today Catalysis Seiten 100038 Link Publikation -
2023
Titel A Bifunctional Electrocatalyst for OER and ORR based on a Cobalt(II) Triazole Pyridine Bis-[Cobalt(III) Corrole] Complex DOI 10.1002/ange.202302208 Typ Journal Article Autor Aljabour A Journal Angewandte Chemie Link Publikation -
2023
Titel A Bifunctional Electrocatalyst for OER and ORR based on a Cobalt(II) Triazole Pyridine Bis-[Cobalt(III) Corrole] Complex DOI 10.1002/anie.202302208 Typ Journal Article Autor Aljabour A Journal Angewandte Chemie International Edition Link Publikation -
2023
Titel Pushing the Ag-loading of CO2 electrolyzers to the minimum via molecularly tuned environments DOI 10.1016/j.xcrp.2023.101746 Typ Journal Article Autor Pellumbi K Journal Cell Reports Physical Science Seiten 101746 Link Publikation -
2025
Titel Efficient electroreduction of CO 2 to C 1 and C 2 products using atomically dispersed boron N–C@graphite catalysts DOI 10.1039/d5ya00260e Typ Journal Article Autor Yari F Journal Energy Advances Seiten 1443-1454 Link Publikation -
2025
Titel Boron subphthalocyanine complexes for CO 2 electroreduction: molecular design and catalytic insights DOI 10.1039/d5ya00136f Typ Journal Article Autor Yari F Journal Energy Advances Seiten 1241-1250 Link Publikation -
2023
Titel A Molecular Binuclear Nickel (II) Schiff Base Complex for Efficient HER Electrocatalysis DOI 10.3390/catal13101348 Typ Journal Article Autor Shamskhou K Journal Catalysts Seiten 1348 Link Publikation -
2023
Titel Ultra-low Ag Loadings for CO2 Reduction via Tailored Molecular Electrocatalysts DOI 10.21203/rs.3.rs-2353282/v1 Typ Preprint Autor Apfel U Link Publikation -
2025
Titel Cryo-mechanochemical synthesis of free-base and metal A3-corroles and A4-porphyrins: A solvent-free approach DOI 10.1142/s1088424625500208 Typ Journal Article Autor Dorniak A Journal Journal of Porphyrins and Phthalocyanines Seiten 242-249 -
2021
Titel Gallium(III) Corrole Complexes as Near-Infrared Emitter – Synthesis, Computational and Photophysical Study DOI 10.1002/ejoc.202100097 Typ Journal Article Autor Haas M Journal European Journal of Organic Chemistry Seiten 1525-1537 Link Publikation -
2021
Titel Recent Progress in (Photo-)-Electrochemical Conversion of CO2 With Metal Porphyrinoid-Systems DOI 10.3389/fchem.2021.685619 Typ Journal Article Autor Dedic D Journal Frontiers in Chemistry Seiten 685619 Link Publikation -
2020
Titel Electrocatalytic Reduction of CO2 to Acetic Acid by a Molecular Manganese Corrole Complex DOI 10.1002/ange.202000601 Typ Journal Article Autor De R Journal Angewandte Chemie Seiten 10614-10621 Link Publikation -
2020
Titel Electrocatalytic Reduction of CO2 to Acetic Acid by a Molecular Manganese Corrole Complex DOI 10.1002/anie.202000601 Typ Journal Article Autor De R Journal Angewandte Chemie International Edition Seiten 10527-10534 Link Publikation -
2020
Titel Meso-alkynyl corroles and their cobalt(III), manganese(III) and gallium(III) complexes DOI 10.1142/s1088424619501566 Typ Journal Article Autor Haas M Journal Journal of Porphyrins and Phthalocyanines Seiten 737-749