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Heterogene Katalyse zur Wasseroxidation und Wasserstoffentwicklung

Oxygen- and hydrogen evolution triggered by surface-supported catalysts

Wolfgang Schöfberger (ORCID: 0000-0002-8055-8906)
  • Grant-DOI 10.55776/P28167
  • Förderprogramm Einzelprojekte
  • Status beendet
  • Projektbeginn 01.01.2016
  • Projektende 31.12.2019
  • Bewilligungssumme 320.670 €
  • Projekt-Website

Wissenschaftsdisziplinen

Chemie (90%); Physik, Astronomie (10%)

Keywords

    Metal Corroles, Manganese, Iron, Cobalt, Copper, Water Oxidation, Hydrogen Production, Oxygen Evolution, Catalysis

Abstract Endbericht

Wasserstoff wird einer der wichtigsten Energieträger der Zukunft sein. Ideal wäre es, Wasserstoff nicht aus fossilen Rohstoffen, sondern durch die Spaltung von Wasser zu gewinnen. Die Elektrolyse von Wasser ist allerdings ein extrem energieintensives Verfahren und damit nicht nur teuer, sondern auch nicht wirklich nachhaltig, wenn der notwendige Strom wiederum aus fossilen Brennstoffen erzeugt würde. Die Photolyse, das heißt die Spaltung des Wassers durch Licht, ist eine viel versprechende Alternative. Das vorliegende Forschungsprojekt befasst sich mit der Entwicklung von Katalysatoren, die die Oxidation von Wasser und die Wasserstoffentwicklung, effektiv beschleunigen. Das Herzstück des Katalysators sind Mn, Fe, Co, Cu-haltige Corrole Komplexe. Wir wollen nun Sonnenlicht und elektrische Energie nutzen, um diesem stromintensiven Verfahren auf die Beine zu helfen. Dazu gilt es, die hohe Lichtausbeute moderner Solarzellen mit effektiven Photo-Katalysatoren die direkt auf der Au, Ag, Grafit, TiO2, ITO Oberfläche gebunden sind für die Oxidation von Wasser und die Reduktion von Wasserstoffionen zu Wasserstoffgas zu kombinieren.

Die Wasseroxidationsreaktion und Sauerstoffreduktionreaktion sind zwei wichtige Prozesse in der Brennstoffzellentechnologie. Während des Projekts wurden neuartige Katalysatoren zur Wasseroxidation, zur Sauerstoffreduktion, zur Wasserstoffentwicklung und zur CO2 Reduktionen hergestellt. Wir konnten erfolgreich zeigen, dass Mangan Corrole Katalysatoren hervorragend zur Wasserspaltung und zur Sauerstoffreduktion geeignet sind. Wirhaben die Ergebnisse im Fachjournal Angewandte Chemie veröffentlicht (https://onlinelibrary.wiley.com/doi/full/10.1002/anie.201508404). Des weiteren haben wir einen neuen molekularen auf Kobalt und Mangan basierenden Katalysator entwickelt, der CO2 selektiv und effizient auf günstigen Kohlenstoff-Papier-Elektroden in Methanol, Ethanol oder Essigsäure umwandeln kann. Die entstandenen Alkohole kann man unter Verwendung bestehender Technologien in eine Reihe nützlicher Chemikalien umwandeln, wodurch ein effizienter Weg zur Nutzung von CO2 offensteht. Die wissenschaftliche Arbeit wurde im Rahmen des FWF-Projekts (FWF-P28167-N34 ("Oxygen- and hydrogen evolution triggered by surface-supported catalysts") durchgeführt und ist im Fachjournal Nature Communications publiziert worden (https://www.nature.com/articles/s41467-019-11868-5). Längerfristige Tests bestätigten, dass der Katalysator aktiv bleibt und ein mögliches "up-scaling" für die Anwendungen wie die industrielle CO2-Rauchgas-Rückgewinnung verspricht.

Forschungsstätte(n)
  • Universität Linz - 100%

Research Output

  • 942 Zitationen
  • 34 Publikationen
  • 1 Wissenschaftliche Auszeichnungen
Publikationen
  • 2018
    Titel Single-molecule chemical reduction induced by low-temperature scanning tunneling microscopy: A case study of gold-porphyrin on Au(111)
    DOI 10.1016/j.susc.2018.04.018
    Typ Journal Article
    Autor Müllegger S
    Journal Surface Science
    Seiten 157-162
  • 2016
    Titel A Bifunctional Electrocatalyst for Oxygen Evolution and Oxygen Reduction Reactions in Water.
    DOI 10.1002/anie.201508404
    Typ Journal Article
    Autor Faschinger F
    Journal Angewandte Chemie (International ed. in English)
    Seiten 2350-5
  • 2016
    Titel A Bifunctional Electrocatalyst for Oxygen Evolution and Oxygen Reduction Reactions in Water
    DOI 10.1002/ange.201508404
    Typ Journal Article
    Autor Schöfberger W
    Journal Angewandte Chemie
    Seiten 2396-2401
    Link Publikation
  • 2023
    Titel Ultra-low Ag Loadings for CO2 Reduction via Tailored Molecular Electrocatalysts
    DOI 10.21203/rs.3.rs-2353282/v1
    Typ Preprint
    Autor Apfel U
    Link Publikation
  • 2023
    Titel A Molecular Binuclear Nickel (II) Schiff Base Complex for Efficient HER Electrocatalysis
    DOI 10.3390/catal13101348
    Typ Journal Article
    Autor Shamskhou K
    Journal Catalysts
    Seiten 1348
    Link Publikation
  • 2021
    Titel Recent Progress in (Photo-)-Electrochemical Conversion of CO2 With Metal Porphyrinoid-Systems
    DOI 10.3389/fchem.2021.685619
    Typ Journal Article
    Autor Dedic D
    Journal Frontiers in Chemistry
    Seiten 685619
    Link Publikation
  • 2021
    Titel Gallium(III) Corrole Complexes as Near-Infrared Emitter – Synthesis, Computational and Photophysical Study
    DOI 10.1002/ejoc.202100097
    Typ Journal Article
    Autor Haas M
    Journal European Journal of Organic Chemistry
    Seiten 1525-1537
    Link Publikation
  • 2024
    Titel Unlocking the Activity of Molecular Assemblies for CO2 Electroreduction in Zero-Gap Electrolysers via Catalyst Ink Engineering
    DOI 10.1002/smll.202408154
    Typ Journal Article
    Autor Pellumbi K
    Journal Small
    Seiten 2408154
    Link Publikation
  • 2024
    Titel Synergistic Interactions in a Heterobimetallic Ce(III)–Ni(II) Diimine Complex: Enhancing the Electrocatalytic Efficiency for CO2 Reduction
    DOI 10.1021/acsaem.4c02132
    Typ Journal Article
    Autor Yari F
    Journal ACS Applied Energy Materials
    Seiten 10052-10060
    Link Publikation
  • 2024
    Titel From Meteorite to Life's Building Blocks: A possible Electrochemical Pathway to Amino Acids and Peptide Bonds
    DOI 10.1002/chem.202401856
    Typ Journal Article
    Autor Fernandez L
    Journal Chemistry – A European Journal
    Link Publikation
  • 2023
    Titel Pushing the Ag-loading of CO2 electrolyzers to the minimum via molecularly tuned environments
    DOI 10.1016/j.xcrp.2023.101746
    Typ Journal Article
    Autor Pellumbi K
    Journal Cell Reports Physical Science
    Seiten 101746
    Link Publikation
  • 2023
    Titel A Bifunctional Electrocatalyst for OER and ORR based on a Cobalt(II) Triazole Pyridine Bis-[Cobalt(III) Corrole] Complex
    DOI 10.1002/anie.202302208
    Typ Journal Article
    Autor Aljabour A
    Journal Angewandte Chemie International Edition
    Link Publikation
  • 2023
    Titel A Bifunctional Electrocatalyst for OER and ORR based on a Cobalt(II) Triazole Pyridine Bis-[Cobalt(III) Corrole] Complex
    DOI 10.1002/ange.202302208
    Typ Journal Article
    Autor Aljabour A
    Journal Angewandte Chemie
    Link Publikation
  • 2020
    Titel Electrocatalytic Reduction of CO2 to Acetic Acid by a Molecular Manganese Corrole Complex
    DOI 10.1002/anie.202000601
    Typ Journal Article
    Autor De R
    Journal Angewandte Chemie International Edition
    Seiten 10527-10534
    Link Publikation
  • 2019
    Titel Molecular cobalt corrole complex for the heterogeneous electrocatalytic reduction of carbon dioxide
    DOI 10.1038/s41467-019-11868-5
    Typ Journal Article
    Autor Gonglach S
    Journal Nature Communications
    Seiten 3864
    Link Publikation
  • 2020
    Titel Meso-alkynyl corroles and their cobalt(III), manganese(III) and gallium(III) complexes
    DOI 10.1142/s1088424619501566
    Typ Journal Article
    Autor Haas M
    Journal Journal of Porphyrins and Phthalocyanines
    Seiten 737-749
  • 2017
    Titel Quasi-epitaxial Metal-Halide Perovskite Ligand Shells on PbS Nanocrystals
    DOI 10.5281/zenodo.3385698
    Typ Other
    Autor Sytnyk M
    Link Publikation
  • 2017
    Titel Quasi-epitaxial Metal-Halide Perovskite Ligand Shells on PbS Nanocrystals
    DOI 10.5281/zenodo.3385699
    Typ Other
    Autor Sytnyk M
    Link Publikation
  • 2017
    Titel Cellular interfaces with hydrogen-bonded organic semiconductor hierarchical nanocrystals
    DOI 10.1038/s41467-017-00135-0
    Typ Journal Article
    Autor Sytnyk M
    Journal Nature Communications
    Seiten 91
    Link Publikation
  • 2017
    Titel Biofunctionalized conductive polymers enable efficient CO2 electroreduction
    DOI 10.1126/sciadv.1700686
    Typ Journal Article
    Autor Coskun H
    Journal Science Advances
    Link Publikation
  • 2017
    Titel A pH-sensitive Macromolecular Prodrug as TLR7/8 Targeting Immune Response Modifier
    DOI 10.1002/chem.201702942
    Typ Journal Article
    Autor Aichhorn S
    Journal Chemistry – A European Journal
    Seiten 17721-17726
    Link Publikation
  • 2017
    Titel X-ray Spectroscopy of Thin Film Free-Base Corroles: A Combined Theoretical and Experimental Characterization
    DOI 10.1021/acs.jpcc.6b09935
    Typ Journal Article
    Autor Aldahhak H
    Journal The Journal of Physical Chemistry C
    Seiten 2192-2200
  • 2017
    Titel Synthesis and characterization of meso-substituted A2B corroles with extended p-electronic structure
    DOI 10.1007/s00706-017-2114-6
    Typ Journal Article
    Autor Haas M
    Journal Monatshefte für Chemie - Chemical Monthly
    Seiten 773-781
    Link Publikation
  • 2017
    Titel Stable Europium(III) Complexes with Short Linkers for Site-Specific Labeling of Biomolecules
    DOI 10.1002/open.201700122
    Typ Journal Article
    Autor Faschinger F
    Journal ChemistryOpen
    Seiten 721-732
    Link Publikation
  • 2017
    Titel Quasi-epitaxial Metal-Halide Perovskite Ligand Shells on PbS Nanocrystals
    DOI 10.1021/acsnano.6b04721
    Typ Journal Article
    Autor Sytnyk M
    Journal ACS Nano
    Seiten 1246-1256
    Link Publikation
  • 2017
    Titel CO2 Fixation with Epoxides under Mild Conditions with a Cooperative Metal Corrole/Quaternary Ammonium Salt Catalyst System
    DOI 10.1002/asia.201700354
    Typ Journal Article
    Autor Tiffner M
    Journal Chemistry – An Asian Journal
    Seiten 1048-1051
    Link Publikation
  • 2017
    Titel On-Surface Site-Selective Cyclization of Corrole Radicals
    DOI 10.1021/acsnano.7b00766
    Typ Journal Article
    Autor Tebi S
    Journal ACS Nano
    Seiten 3383-3391
  • 2020
    Titel Electrocatalytic Reduction of CO2 to Acetic Acid by a Molecular Manganese Corrole Complex
    DOI 10.1002/ange.202000601
    Typ Journal Article
    Autor De R
    Journal Angewandte Chemie
    Seiten 10614-10621
    Link Publikation
  • 2019
    Titel Cofunction of Protons as Dopant and Reactant Activate the Electrocatalytic Hydrogen Evolution in Emeraldine-Polyguanine
    DOI 10.1002/admi.201901364
    Typ Journal Article
    Autor Coskun H
    Journal Advanced Materials Interfaces
    Link Publikation
  • 2015
    Titel Manipulation resolves non-trivial structure of corrole monolayer on Ag(111)
    DOI 10.1088/0957-4484/27/2/025704
    Typ Journal Article
    Autor Tebi S
    Journal Nanotechnology
    Seiten 025704
    Link Publikation
  • 2018
    Titel Identifying On-Surface Site-Selective Chemical Conversions by Theory-Aided NEXAFS Spectroscopy: The Case of Free-Base Corroles on Ag(111)
    DOI 10.1002/chem.201705921
    Typ Journal Article
    Autor Aldahhak H
    Journal Chemistry – A European Journal
    Seiten 6787-6797
  • 2018
    Titel Unraveling the Oxidation and Spin State of Mn–Corrole through X-ray Spectroscopy and Quantum Chemical Analysis
    DOI 10.1021/acs.jpclett.8b02525
    Typ Journal Article
    Autor Paszkiewicz M
    Journal The Journal of Physical Chemistry Letters
    Seiten 6412-6420
  • 2016
    Titel Biodegradable Polyphosphazene Based Peptide-Polymer Hybrids
    DOI 10.3390/polym8040161
    Typ Journal Article
    Autor Linhardt A
    Journal Polymers
    Seiten 161
    Link Publikation
  • 2016
    Titel The evolution of corrole synthesis — from simple one-pot strategies to sophisticated ABC-corroles
    DOI 10.1142/s1088424616300056
    Typ Journal Article
    Autor König M
    Journal Journal of Porphyrins and Phthalocyanines
    Seiten 96-107
Wissenschaftliche Auszeichnungen
  • 2021
    Titel State Award for Innovation
    Typ Research prize
    Bekanntheitsgrad Regional (any country)

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