Heterogene Katalyse zur Wasseroxidation und Wasserstoffentwicklung
Oxygen- and hydrogen evolution triggered by surface-supported catalysts
Wissenschaftsdisziplinen
Chemie (90%); Physik, Astronomie (10%)
Keywords
-
Metal Corroles,
Manganese,
Iron,
Cobalt,
Copper,
Water Oxidation,
Hydrogen Production,
Oxygen Evolution,
Catalysis
Wasserstoff wird einer der wichtigsten Energieträger der Zukunft sein. Ideal wäre es, Wasserstoff nicht aus fossilen Rohstoffen, sondern durch die Spaltung von Wasser zu gewinnen. Die Elektrolyse von Wasser ist allerdings ein extrem energieintensives Verfahren und damit nicht nur teuer, sondern auch nicht wirklich nachhaltig, wenn der notwendige Strom wiederum aus fossilen Brennstoffen erzeugt würde. Die Photolyse, das heißt die Spaltung des Wassers durch Licht, ist eine viel versprechende Alternative. Das vorliegende Forschungsprojekt befasst sich mit der Entwicklung von Katalysatoren, die die Oxidation von Wasser und die Wasserstoffentwicklung, effektiv beschleunigen. Das Herzstück des Katalysators sind Mn, Fe, Co, Cu-haltige Corrole Komplexe. Wir wollen nun Sonnenlicht und elektrische Energie nutzen, um diesem stromintensiven Verfahren auf die Beine zu helfen. Dazu gilt es, die hohe Lichtausbeute moderner Solarzellen mit effektiven Photo-Katalysatoren die direkt auf der Au, Ag, Grafit, TiO2, ITO Oberfläche gebunden sind für die Oxidation von Wasser und die Reduktion von Wasserstoffionen zu Wasserstoffgas zu kombinieren.
Die Wasseroxidationsreaktion und Sauerstoffreduktionreaktion sind zwei wichtige Prozesse in der Brennstoffzellentechnologie. Während des Projekts wurden neuartige Katalysatoren zur Wasseroxidation, zur Sauerstoffreduktion, zur Wasserstoffentwicklung und zur CO2 Reduktionen hergestellt. Wir konnten erfolgreich zeigen, dass Mangan Corrole Katalysatoren hervorragend zur Wasserspaltung und zur Sauerstoffreduktion geeignet sind. Wirhaben die Ergebnisse im Fachjournal Angewandte Chemie veröffentlicht (https://onlinelibrary.wiley.com/doi/full/10.1002/anie.201508404). Des weiteren haben wir einen neuen molekularen auf Kobalt und Mangan basierenden Katalysator entwickelt, der CO2 selektiv und effizient auf günstigen Kohlenstoff-Papier-Elektroden in Methanol, Ethanol oder Essigsäure umwandeln kann. Die entstandenen Alkohole kann man unter Verwendung bestehender Technologien in eine Reihe nützlicher Chemikalien umwandeln, wodurch ein effizienter Weg zur Nutzung von CO2 offensteht. Die wissenschaftliche Arbeit wurde im Rahmen des FWF-Projekts (FWF-P28167-N34 ("Oxygen- and hydrogen evolution triggered by surface-supported catalysts") durchgeführt und ist im Fachjournal Nature Communications publiziert worden (https://www.nature.com/articles/s41467-019-11868-5). Längerfristige Tests bestätigten, dass der Katalysator aktiv bleibt und ein mögliches "up-scaling" für die Anwendungen wie die industrielle CO2-Rauchgas-Rückgewinnung verspricht.
- Universität Linz - 100%
Research Output
- 942 Zitationen
- 34 Publikationen
- 1 Wissenschaftliche Auszeichnungen
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2018
Titel Single-molecule chemical reduction induced by low-temperature scanning tunneling microscopy: A case study of gold-porphyrin on Au(111) DOI 10.1016/j.susc.2018.04.018 Typ Journal Article Autor Müllegger S Journal Surface Science Seiten 157-162 -
2016
Titel A Bifunctional Electrocatalyst for Oxygen Evolution and Oxygen Reduction Reactions in Water. DOI 10.1002/anie.201508404 Typ Journal Article Autor Faschinger F Journal Angewandte Chemie (International ed. in English) Seiten 2350-5 -
2016
Titel A Bifunctional Electrocatalyst for Oxygen Evolution and Oxygen Reduction Reactions in Water DOI 10.1002/ange.201508404 Typ Journal Article Autor Schöfberger W Journal Angewandte Chemie Seiten 2396-2401 Link Publikation -
2023
Titel Ultra-low Ag Loadings for CO2 Reduction via Tailored Molecular Electrocatalysts DOI 10.21203/rs.3.rs-2353282/v1 Typ Preprint Autor Apfel U Link Publikation -
2023
Titel A Molecular Binuclear Nickel (II) Schiff Base Complex for Efficient HER Electrocatalysis DOI 10.3390/catal13101348 Typ Journal Article Autor Shamskhou K Journal Catalysts Seiten 1348 Link Publikation -
2021
Titel Recent Progress in (Photo-)-Electrochemical Conversion of CO2 With Metal Porphyrinoid-Systems DOI 10.3389/fchem.2021.685619 Typ Journal Article Autor Dedic D Journal Frontiers in Chemistry Seiten 685619 Link Publikation -
2021
Titel Gallium(III) Corrole Complexes as Near-Infrared Emitter – Synthesis, Computational and Photophysical Study DOI 10.1002/ejoc.202100097 Typ Journal Article Autor Haas M Journal European Journal of Organic Chemistry Seiten 1525-1537 Link Publikation -
2024
Titel Unlocking the Activity of Molecular Assemblies for CO2 Electroreduction in Zero-Gap Electrolysers via Catalyst Ink Engineering DOI 10.1002/smll.202408154 Typ Journal Article Autor Pellumbi K Journal Small Seiten 2408154 Link Publikation -
2024
Titel Synergistic Interactions in a Heterobimetallic Ce(III)–Ni(II) Diimine Complex: Enhancing the Electrocatalytic Efficiency for CO2 Reduction DOI 10.1021/acsaem.4c02132 Typ Journal Article Autor Yari F Journal ACS Applied Energy Materials Seiten 10052-10060 Link Publikation -
2024
Titel From Meteorite to Life's Building Blocks: A possible Electrochemical Pathway to Amino Acids and Peptide Bonds DOI 10.1002/chem.202401856 Typ Journal Article Autor Fernandez L Journal Chemistry – A European Journal Link Publikation -
2023
Titel Pushing the Ag-loading of CO2 electrolyzers to the minimum via molecularly tuned environments DOI 10.1016/j.xcrp.2023.101746 Typ Journal Article Autor Pellumbi K Journal Cell Reports Physical Science Seiten 101746 Link Publikation -
2023
Titel A Bifunctional Electrocatalyst for OER and ORR based on a Cobalt(II) Triazole Pyridine Bis-[Cobalt(III) Corrole] Complex DOI 10.1002/anie.202302208 Typ Journal Article Autor Aljabour A Journal Angewandte Chemie International Edition Link Publikation -
2023
Titel A Bifunctional Electrocatalyst for OER and ORR based on a Cobalt(II) Triazole Pyridine Bis-[Cobalt(III) Corrole] Complex DOI 10.1002/ange.202302208 Typ Journal Article Autor Aljabour A Journal Angewandte Chemie Link Publikation -
2020
Titel Electrocatalytic Reduction of CO2 to Acetic Acid by a Molecular Manganese Corrole Complex DOI 10.1002/anie.202000601 Typ Journal Article Autor De R Journal Angewandte Chemie International Edition Seiten 10527-10534 Link Publikation -
2019
Titel Molecular cobalt corrole complex for the heterogeneous electrocatalytic reduction of carbon dioxide DOI 10.1038/s41467-019-11868-5 Typ Journal Article Autor Gonglach S Journal Nature Communications Seiten 3864 Link Publikation -
2020
Titel Meso-alkynyl corroles and their cobalt(III), manganese(III) and gallium(III) complexes DOI 10.1142/s1088424619501566 Typ Journal Article Autor Haas M Journal Journal of Porphyrins and Phthalocyanines Seiten 737-749 -
2017
Titel Quasi-epitaxial Metal-Halide Perovskite Ligand Shells on PbS Nanocrystals DOI 10.5281/zenodo.3385698 Typ Other Autor Sytnyk M Link Publikation -
2017
Titel Quasi-epitaxial Metal-Halide Perovskite Ligand Shells on PbS Nanocrystals DOI 10.5281/zenodo.3385699 Typ Other Autor Sytnyk M Link Publikation -
2017
Titel Cellular interfaces with hydrogen-bonded organic semiconductor hierarchical nanocrystals DOI 10.1038/s41467-017-00135-0 Typ Journal Article Autor Sytnyk M Journal Nature Communications Seiten 91 Link Publikation -
2017
Titel Biofunctionalized conductive polymers enable efficient CO2 electroreduction DOI 10.1126/sciadv.1700686 Typ Journal Article Autor Coskun H Journal Science Advances Link Publikation -
2017
Titel A pH-sensitive Macromolecular Prodrug as TLR7/8 Targeting Immune Response Modifier DOI 10.1002/chem.201702942 Typ Journal Article Autor Aichhorn S Journal Chemistry – A European Journal Seiten 17721-17726 Link Publikation -
2017
Titel X-ray Spectroscopy of Thin Film Free-Base Corroles: A Combined Theoretical and Experimental Characterization DOI 10.1021/acs.jpcc.6b09935 Typ Journal Article Autor Aldahhak H Journal The Journal of Physical Chemistry C Seiten 2192-2200 -
2017
Titel Synthesis and characterization of meso-substituted A2B corroles with extended p-electronic structure DOI 10.1007/s00706-017-2114-6 Typ Journal Article Autor Haas M Journal Monatshefte für Chemie - Chemical Monthly Seiten 773-781 Link Publikation -
2017
Titel Stable Europium(III) Complexes with Short Linkers for Site-Specific Labeling of Biomolecules DOI 10.1002/open.201700122 Typ Journal Article Autor Faschinger F Journal ChemistryOpen Seiten 721-732 Link Publikation -
2017
Titel Quasi-epitaxial Metal-Halide Perovskite Ligand Shells on PbS Nanocrystals DOI 10.1021/acsnano.6b04721 Typ Journal Article Autor Sytnyk M Journal ACS Nano Seiten 1246-1256 Link Publikation -
2017
Titel CO2 Fixation with Epoxides under Mild Conditions with a Cooperative Metal Corrole/Quaternary Ammonium Salt Catalyst System DOI 10.1002/asia.201700354 Typ Journal Article Autor Tiffner M Journal Chemistry – An Asian Journal Seiten 1048-1051 Link Publikation -
2017
Titel On-Surface Site-Selective Cyclization of Corrole Radicals DOI 10.1021/acsnano.7b00766 Typ Journal Article Autor Tebi S Journal ACS Nano Seiten 3383-3391 -
2020
Titel Electrocatalytic Reduction of CO2 to Acetic Acid by a Molecular Manganese Corrole Complex DOI 10.1002/ange.202000601 Typ Journal Article Autor De R Journal Angewandte Chemie Seiten 10614-10621 Link Publikation -
2019
Titel Cofunction of Protons as Dopant and Reactant Activate the Electrocatalytic Hydrogen Evolution in Emeraldine-Polyguanine DOI 10.1002/admi.201901364 Typ Journal Article Autor Coskun H Journal Advanced Materials Interfaces Link Publikation -
2015
Titel Manipulation resolves non-trivial structure of corrole monolayer on Ag(111) DOI 10.1088/0957-4484/27/2/025704 Typ Journal Article Autor Tebi S Journal Nanotechnology Seiten 025704 Link Publikation -
2018
Titel Identifying On-Surface Site-Selective Chemical Conversions by Theory-Aided NEXAFS Spectroscopy: The Case of Free-Base Corroles on Ag(111) DOI 10.1002/chem.201705921 Typ Journal Article Autor Aldahhak H Journal Chemistry – A European Journal Seiten 6787-6797 -
2018
Titel Unraveling the Oxidation and Spin State of Mn–Corrole through X-ray Spectroscopy and Quantum Chemical Analysis DOI 10.1021/acs.jpclett.8b02525 Typ Journal Article Autor Paszkiewicz M Journal The Journal of Physical Chemistry Letters Seiten 6412-6420 -
2016
Titel Biodegradable Polyphosphazene Based Peptide-Polymer Hybrids DOI 10.3390/polym8040161 Typ Journal Article Autor Linhardt A Journal Polymers Seiten 161 Link Publikation -
2016
Titel The evolution of corrole synthesis — from simple one-pot strategies to sophisticated ABC-corroles DOI 10.1142/s1088424616300056 Typ Journal Article Autor König M Journal Journal of Porphyrins and Phthalocyanines Seiten 96-107
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2021
Titel State Award for Innovation Typ Research prize Bekanntheitsgrad Regional (any country)