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Metallcorrol-Katalysatoren für die Biomasse Veredelung

Metallocorrole-based Catalysts for Biomass Valorization

Wolfgang Schöfberger (ORCID: 0000-0002-8055-8906)
  • Grant-DOI 10.55776/P32045
  • Förderprogramm Einzelprojekte
  • Status beendet
  • Projektbeginn 02.05.2019
  • Projektende 01.09.2023
  • Bewilligungssumme 393.876 €
  • Projekt-Website

Matching Funds - Oberösterreich

Wissenschaftsdisziplinen

Chemie (100%)

Keywords

    CO2 Fixierung, Mangan, Corrole, Zyklische Carbonate, Polycarbonate, Epoxidation

Abstract Endbericht

Ziel des Projekts ist es Alkene aus der Biomasse so umzusetzen, dass reaktive Zwischenprodukte entstehen, die als Ausgangsmaterialien für die Herstellung wertvoller chemische Produkte dienen. In diesem Sinne würden sich gespannte Dreiringsysteme(Epoxide) als hervorragende Grundchemikalien anbieten. Durch Reaktion dieser Substanzklasse mit dem relative reaktionsträgen Treibhausgas Kohlendioxid können mittels homogener und heterogener Übergangsmetallkatalyse zyklische Carbonate und Polycarbonate hergestellt werden. Insbesondere die Carbonate eignen sich für eine weitere Umsetzung zu dem wichtigen C1-Baustein und Energieträger Methanol. Dies gelingt durch Reaktion der Carbonate mit molekularem Wasserstoff. Der beschriebene Prozess stellt ein besonders umweltfreundliches Verfahren zur Produktion industriell relevanter Produkte dar, weil das umweltschädliche Treibhausgas CO2 nicht entsteht sondern verbraucht wird.

In unserem Projekt lag der Schwerpunkt darauf, umweltfreundliche Katalysatoren unter Verwendung von Nichtedelmetallen zu entwickeln. Eine bedeutende Leistung bestand in der Entwicklung eines benutzerfreundlichen und recycelbaren festen Verbundstoffs auf Cobalt-Corrol-Basis. Dieser Verbundstoff katalysierte effizient die Hydrierung von Nitroarenen und produzierte wertvolle Aniline. Interessanterweise stellten wir fest, dass die axiale Bindungsstelle des Corrole-Motivs ideal ist für die Synthese von Heteroatom-dotierten Katalysatoren. Überraschenderweise erwies sich ein mit DMSO markierter Cobalt-Corrolat als eigenständiger, homogener Hydrierungskatalysator, der auf Zusatzstoffe verzichtete. Das Protokoll zeigte seine Vielseitigkeit, indem es erfolgreich einen Vorläufer für Imatinib synthetisierte, ein entscheidendes Krebsmedikament gegen Leukämie. Auf der Suche nach einer zugänglicheren Ligandenplattform identifizierten wir o-Vanillin als geeignet für die Herstellung von augmentierten Salen-artigen Chelatoren. Der resultierende [NiCeL]-Komplex diente als Vorläufer für einen bimetallischen Pelletkatalysator in Lösung. Dieser Katalysator zeigte eine bemerkenswerte Toleranz gegenüber schwefelhaltigen Substraten, die für viele Hydrierungsprozesse hinderlich sind. Beachtenswert ist, dass der Katalysator leicht mit Pinzetten entfernt und ohne Verlust an Aktivität wiederverwendet werden konnte. Zusätzlich enthüllte unsere Forschung den [NiCeL]-Komplex als einen leistungsstarken Katalysator für die elektrokatalytische CO2-Reduktion, mit einem Manuskript in Vorbereitung zur Veröffentlichung. Schließlich gelang uns die Entwicklung eines pyrolysefreien Co-basierten Hydrierungsprotokolls, das auf der in-situ-Bildung katalytisch aktiver Partikel beruhte. Dieses System hydrierte erfolgreich Chinoline, um wertvolle 1,2,3,4-Tetrahydrochinoline herzustellen, die in der pharmazeutischen Industrie wichtig sind. Bemerkenswert ist, dass die katalytische Umwandlung vollständig mit Wasser als Lösungsmittel kompatibel war, was unsere Verpflichtung zur Umweltfreundlichkeit unterstreicht.

Forschungsstätte(n)
  • Universität Linz - 100%

Research Output

  • 627 Zitationen
  • 34 Publikationen
  • 1 Datasets & Models
  • 1 Wissenschaftliche Auszeichnungen
Publikationen
  • 2025
    Titel Efficient electroreduction of CO 2 to C 1 and C 2 products using atomically dispersed boron N–C@graphite catalysts
    DOI 10.1039/d5ya00260e
    Typ Journal Article
    Autor Yari F
    Journal Energy Advances
    Link Publikation
  • 2020
    Titel Electrocatalytic Reduction of CO2 to Acetic Acid by a Molecular Manganese Corrole Complex
    DOI 10.1002/ange.202000601
    Typ Journal Article
    Autor De R
    Journal Angewandte Chemie
    Seiten 10614-10621
    Link Publikation
  • 2025
    Titel Boron subphthalocyanine complexes for CO 2 electroreduction: molecular design and catalytic insights
    DOI 10.1039/d5ya00136f
    Typ Journal Article
    Autor Yari F
    Journal Energy Advances
    Seiten 1241-1250
    Link Publikation
  • 2022
    Titel A triphos-modified tungsten piano-stool complex for the homogeneous (conjugate) hydrogenation of ketones and esters
    DOI 10.1016/j.jcat.2022.11.021
    Typ Journal Article
    Autor Vielhaber T
    Journal Journal of Catalysis
    Seiten 352-363
    Link Publikation
  • 2021
    Titel Mechanochemical synthesis of freebase and metal corroles
    DOI 10.1142/s1088424621501145
    Typ Journal Article
    Autor Dorniak A
    Journal Journal of Porphyrins and Phthalocyanines
    Seiten 84-89
    Link Publikation
  • 2021
    Titel Heterogeneous Hydrogenation of Quinoline Derivatives Effected by a Granular Cobalt Catalyst
    DOI 10.1055/a-1654-3302
    Typ Journal Article
    Autor Topf C
    Journal Synthesis
    Seiten 629-642
    Link Publikation
  • 2021
    Titel Selective and Additive-Free Hydrogenation of Nitroarenes Mediated by a DMSO-Tagged Molecular Cobalt Corrole Catalyst
    DOI 10.1002/ejoc.202100073
    Typ Journal Article
    Autor Timelthaler D
    Journal European Journal of Organic Chemistry
    Seiten 2114-2120
    Link Publikation
  • 2021
    Titel Recent Progress in (Photo-)-Electrochemical Conversion of CO2 With Metal Porphyrinoid-Systems
    DOI 10.3389/fchem.2021.685619
    Typ Journal Article
    Autor Dedic D
    Journal Frontiers in Chemistry
    Seiten 685619
    Link Publikation
  • 2021
    Titel Gallium(III) Corrole Complexes as Near-Infrared Emitter – Synthesis, Computational and Photophysical Study
    DOI 10.1002/ejoc.202100097
    Typ Journal Article
    Autor Haas M
    Journal European Journal of Organic Chemistry
    Seiten 1525-1537
    Link Publikation
  • 2022
    Titel Chromium-catalyzed transfer hydrogenation of aromatic aldehydes facilitated by a simple metal carbonyl complex
    DOI 10.1016/j.jcat.2022.07.001
    Typ Journal Article
    Autor Timelthaler D
    Journal Journal of Catalysis
    Seiten 478-486
    Link Publikation
  • 2022
    Titel Mild and Efficient Heterogeneous Hydrogenation of Nitroarenes Facilitated by a Pyrolytically Activated Dinuclear Ni(II)-Ce(III) Diimine Complex
    DOI 10.3390/ijms23158742
    Typ Journal Article
    Autor Michalke J
    Journal International Journal of Molecular Sciences
    Seiten 8742
    Link Publikation
  • 2022
    Titel Elucidating the Origins of High Preferential Crystal Orientation in Quasi-2D Perovskite Solar Cells
    DOI 10.1002/adma.202208061
    Typ Journal Article
    Autor Lehner L
    Journal Advanced Materials
    Seiten 2208061
    Link Publikation
  • 2019
    Titel Molecular cobalt corrole complex for the heterogeneous electrocatalytic reduction of carbon dioxide
    DOI 10.1038/s41467-019-11868-5
    Typ Journal Article
    Autor Gonglach S
    Journal Nature Communications
    Seiten 3864
    Link Publikation
  • 2019
    Titel Liquid-Phase Hydrogenation of Nitriles to Amines Facilitated by a Co(II)/Zn(0) Pair: A Ligand-Free Catalytic Protocol
    DOI 10.1021/acs.joc.9b01544
    Typ Journal Article
    Autor Timelthaler D
    Journal The Journal of Organic Chemistry
    Seiten 11604-11611
  • 2020
    Titel Electrocatalytic Reduction of CO2 to Acetic Acid by a Molecular Manganese Corrole Complex
    DOI 10.1002/anie.202000601
    Typ Journal Article
    Autor De R
    Journal Angewandte Chemie International Edition
    Seiten 10527-10534
    Link Publikation
  • 2024
    Titel Coordinatively fluxional diazo-based organo-electrocatalyst for conversion of CO2 to C2 and C3 products
    DOI 10.1016/j.mtcata.2024.100049
    Typ Journal Article
    Autor Kumari N
    Journal Materials Today Catalysis
    Seiten 100049
    Link Publikation
  • 2024
    Titel Tuning ORR selectivity of p-conjugated cobalt corroles from 2e- to 4e-
    DOI 10.1016/j.mtcata.2023.100038
    Typ Journal Article
    Autor Sun H
    Journal Materials Today Catalysis
    Seiten 100038
    Link Publikation
  • 2024
    Titel A robust, versatile, and reusable heterogeneous hydrogenation catalyst based on a simple Ni(II) diimine complex and its application to the syntheses of amines
    DOI 10.1016/j.tgchem.2024.100036
    Typ Journal Article
    Autor Michalke J
    Journal Tetrahedron Green Chem
    Seiten 100036
    Link Publikation
  • 2024
    Titel Pyrolytic Syntheses of N-Doped Solid Base Metal Catalysts for the Production of Amines
    DOI 10.52843/cassyni.q3cwc8
    Autor Topf C
    Link Publikation
  • 2023
    Titel Ultra-low Ag Loadings for CO2 Reduction via Tailored Molecular Electrocatalysts
    DOI 10.21203/rs.3.rs-2353282/v1
    Typ Preprint
    Autor Apfel U
    Link Publikation
  • 2023
    Titel Electrochemical organic reactions: A tutorial review
    DOI 10.3389/fchem.2022.956502
    Typ Journal Article
    Autor Lodh J
    Journal Frontiers in Chemistry
    Seiten 956502
    Link Publikation
  • 2024
    Titel From Meteorite to Life's Building Blocks: A possible Electrochemical Pathway to Amino Acids and Peptide Bonds
    DOI 10.1002/chem.202401856
    Typ Journal Article
    Autor Fernandez L
    Journal Chemistry – A European Journal
    Link Publikation
  • 2024
    Titel Synergistic Interactions in a Heterobimetallic Ce(III)–Ni(II) Diimine Complex: Enhancing the Electrocatalytic Efficiency for CO2 Reduction
    DOI 10.1021/acsaem.4c02132
    Typ Journal Article
    Autor Yari F
    Journal ACS Applied Energy Materials
    Seiten 10052-10060
    Link Publikation
  • 2024
    Titel Unlocking the Activity of Molecular Assemblies for CO2 Electroreduction in Zero-Gap Electrolysers via Catalyst Ink Engineering
    DOI 10.1002/smll.202408154
    Typ Journal Article
    Autor Pellumbi K
    Journal Small
    Seiten 2408154
    Link Publikation
  • 2023
    Titel A Molecular Binuclear Nickel (II) Schiff Base Complex for Efficient HER Electrocatalysis
    DOI 10.3390/catal13101348
    Typ Journal Article
    Autor Shamskhou K
    Journal Catalysts
    Seiten 1348
    Link Publikation
  • 2023
    Titel Pushing the Ag-loading of CO2 electrolyzers to the minimum via molecularly tuned environments
    DOI 10.1016/j.xcrp.2023.101746
    Typ Journal Article
    Autor Pellumbi K
    Journal Cell Reports Physical Science
    Seiten 101746
    Link Publikation
  • 2023
    Titel Elucidating the Origins of High Preferential Crystal Orientation in Quasi-2D Perovskite Solar Cells
    DOI 10.3204/pubdb-2023-03928
    Typ Other
    Autor Demchyshyn S
    Link Publikation
  • 2022
    Titel Tuning the Electronic Properties of Homoleptic Silver(I) bis-BIAN Complexes towards Efficient Electrocatalytic CO2 Reduction
    DOI 10.3390/catal12050545
    Typ Journal Article
    Autor Krisch D
    Journal Catalysts
    Seiten 545
    Link Publikation
  • 2020
    Titel Meso-alkynyl corroles and their cobalt(III), manganese(III) and gallium(III) complexes
    DOI 10.1142/s1088424619501566
    Typ Journal Article
    Autor Haas M
    Journal Journal of Porphyrins and Phthalocyanines
    Seiten 737-749
  • 2023
    Titel A Bifunctional Electrocatalyst for OER and ORR based on a Cobalt(II) Triazole Pyridine Bis-[Cobalt(III) Corrole] Complex
    DOI 10.1002/ange.202302208
    Typ Journal Article
    Autor Aljabour A
    Journal Angewandte Chemie
    Link Publikation
  • 2023
    Titel A Bifunctional Electrocatalyst for OER and ORR based on a Cobalt(II) Triazole Pyridine Bis-[Cobalt(III) Corrole] Complex
    DOI 10.1002/anie.202302208
    Typ Journal Article
    Autor Aljabour A
    Journal Angewandte Chemie International Edition
    Link Publikation
  • 2023
    Titel A Molecular Binuclear Nickel (II/III) Schiff Base Complex for Efficient HER Electrocatalysis
    DOI 10.20944/preprints202309.0402.v1
    Typ Preprint
    Autor Shamskhou K
    Link Publikation
  • 2021
    Titel Generation of Cobalt-Containing Nanoparticles on Carbon via Pyrolysis of a Cobalt Corrole and Its Application in the Hydrogenation of Nitroarenes
    DOI 10.3390/catal12010011
    Typ Journal Article
    Autor Michalke J
    Journal Catalysts
    Seiten 11
    Link Publikation
  • 2019
    Titel Cofunction of Protons as Dopant and Reactant Activate the Electrocatalytic Hydrogen Evolution in Emeraldine-Polyguanine
    DOI 10.1002/admi.201901364
    Typ Journal Article
    Autor Coskun H
    Journal Advanced Materials Interfaces
    Link Publikation
Datasets & Models
  • 2023 Link
    Titel CCDC 2181155: Experimental Crystal Structure Determination
    DOI 10.5517/ccdc.csd.cc2c6nv3
    Typ Database/Collection of data
    Öffentlich zugänglich
    Link Link
Wissenschaftliche Auszeichnungen
  • 2021
    Titel State Award for Innovation
    Typ Research prize
    Bekanntheitsgrad Regional (any country)

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