Tief unterkühltes flüssiges Wasser
Deeply Supercooled Liquid Water
Wissenschaftsdisziplinen
Chemie (90%); Physik, Astronomie (10%)
Keywords
-
Deeply Supercooled Water,
Polyamorphism,
First Order Liquid-Liquid Transition,
Amorphous Ice,
Water Anomalies,
Glass-Liquid Transition
Wasser ist allgegenwärtig, und deshalb ist ein Verständnis des anomalen flüssigen Zustands von Wasser entscheidend für so unterschiedliche Gebiete wie Protein Biochemie, Meteorologie oder Astrophysik. Man glaubt, dass der Schlüssel für viele Rätsel der Wissenschaft ein postulierter Phasenübergang erster Ordnung zwischen zwei verschiedenen Einkomponenten-Flüssigkeiten bei tiefen Temperaturen sein könnte: eine "fragile" Flüssigkeit hoher Dichte und eine "starke" Flüssigkeit niederer Dichte. Bei höheren Temperaturen könnte die Phasengrenzlinie in einem spekulativen zweiten kritischen Punkt enden. Leider war es bis dato nicht möglich, diese Hypothesen mit direkten Messungen zu verifizieren bzw. falsifizieren, weil der relevante Teil des Phasendiagramms experimentell aufgrund von schneller Kristallisation der Flüssigkeit nicht zugänglich ist und daher "Niemandsland" genannt wird. Experimente, um die Hypothese experimentell zu testen wurden bis heute daher vorwiegend im nicht-kristallinen, festen Zustand von Wasser ("amorphes Wasser") bei Temperaturen deutlich unterhalb des "Niemandslandes" durchgeführt. Schon vor über 20 Jahren wurden flüssigkeitsartige Eigenschaften von amorphem Wasser bei 1 bar beim Aufheizen über 136 K knapp unter dem Niemandsland gemessen, die noch heute kontrovers diskutiert werden. Kürzlich ist es uns gelungen, auch flüssigkeitsartige Eigenschaften von amorphem Wasser bei hohen Drücken bis zu 1 GPa und bei Temperaturen knapp unter dem "Niemandsland" zu messen, in dem wir hochdichtes amorphes Eis (HDA) isobar über die Glasübergangstemperatur Tg geheizt haben ohne Kristallisation zu beobachten. Diese Ergebnisse eröffnen nun die Möglichkeit, zwei verschiedene tief unterkühlte Flüssigkeiten von Wasser herzustellen und zu charakterisieren, und insbesondere die Frage zu untersuchen, ob es im Wasser tatsächlich einen Phasenübergang erster Ordnung zwischen zwei unterschiedlichen Flüssigkeiten gibt. Mithilfe unserer volumetrischen Methode können wir weiters untersuchen, ob auch die anderen bekannten amorphen Zustände von Wasser, z.B. sehr hochdichtes amorphes Eis (VHDA), einen Glasübergang zu einer Flüssigkeit zeigen, und hoffentlich das Mysterium um den Glasübergang im Wasser lösen. Weiters werden wir Hochdruck- Kalorimetrie und dielektrische Spektroskopie in diesem Bereich des Phasendiagramms anwenden, um die Flüssigkeiten bzw. die amorphen Zustände und deren Relaxationsverhalten bzw. den Glasübergang auch über andere Methoden zu charakterisieren. Die molekulare Struktur der relaxierten Zustände kann schließlich mithilfe von Isotopen Substitution Neutronenbeugung bestimmt werden und mit den bekannten Strukturen von amorphem Eis verglichen werden. Damit kann die Frage gelöst werden, wie viele Flüssigkeiten es im tief unterkühlten Wasser gibt, und ob das von uns 2001 entdeckte VHDA nur getempertes HDA oder doch die dritte amorphe Phase darstellt.
- Universität Innsbruck - 100%
Research Output
- 1473 Zitationen
- 33 Publikationen
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2018
Titel Calorimetric study of water's two glass transitions in the presence of LiCl DOI 10.1039/c7cp08677f Typ Journal Article Autor Ruiz G Journal Physical Chemistry Chemical Physics Seiten 6401-6408 Link Publikation -
2012
Titel Interplay of the Glass Transition and the Liquid-Liquid Phase Transition in Water DOI 10.1038/srep00390 Typ Journal Article Autor Giovambattista N Journal Scientific Reports Seiten 390 Link Publikation -
0
Titel Von Wasser, aktiven Biomolekülen und Arzneistoffen - Forschung an der Fakultät für Chemie und Pharmazie. Typ Other -
0
Titel Wollen Sie Grenzen überschreiten? Typ Other -
2014
Titel Proton Ordering of Cubic Ice Ic: Spectroscopy and Computer Simulations DOI 10.1021/jp500324x Typ Journal Article Autor Geiger P Journal The Journal of Physical Chemistry C Seiten 10989-10997 Link Publikation -
2013
Titel Water’s second glass transition DOI 10.1073/pnas.1311718110 Typ Journal Article Autor Amann-Winkel K Journal Proceedings of the National Academy of Sciences Seiten 17720-17725 Link Publikation -
2014
Titel Cordierite under hydrostatic compression: Anomalous elastic behavior as a precursor for a pressure-induced phase transition DOI 10.2138/am.2014.4487 Typ Journal Article Autor Miletich R Journal American Mineralogist Seiten 479-493 -
2014
Titel Simulation of high-density water: Its glass transition for various water models DOI 10.1063/1.4869861 Typ Journal Article Autor Jehser M Journal The Journal of Chemical Physics Seiten 134504 -
2015
Titel The glass transition in high-density amorphous ice DOI 10.1016/j.jnoncrysol.2014.09.003 Typ Journal Article Autor Loerting T Journal Journal of Non-Crystalline Solids Seiten 423-430 Link Publikation -
2011
Titel Volumetric study consistent with a glass-to-liquid transition in amorphous ices under pressure DOI 10.1103/physrevb.83.100201 Typ Journal Article Autor Seidl M Journal Physical Review B Seiten 100201 -
2011
Titel Equilibrated High-Density Amorphous Ice and Its First-Order Transition to the Low-Density Form DOI 10.1021/jp203985w Typ Journal Article Autor Winkel K Journal The Journal of Physical Chemistry B Seiten 14141-14148 -
2011
Titel Cryoflotation: Densities of Amorphous and Crystalline Ices DOI 10.1021/jp204752w Typ Journal Article Autor Loerting T Journal The Journal of Physical Chemistry B Seiten 14167-14175 -
2011
Titel Structural study of low concentration LiCl aqueous solutions in the liquid, supercooled, and hyperquenched glassy states DOI 10.1063/1.3528000 Typ Journal Article Autor Winkel K Journal The Journal of Chemical Physics Seiten 024515 -
2009
Titel Multiple Amorphous–Amorphous Transitions DOI 10.1002/9780470508602.ch2 Typ Book Chapter Autor Loerting T Verlag Wiley Seiten 29-82 -
2009
Titel Raman-spektroskopische Studie der Phasenumwandlung von amorpher in kristalline ß-Kohlensäure DOI 10.1002/ange.200805300 Typ Journal Article Autor Kohl I Journal Angewandte Chemie Seiten 2728-2732 -
2009
Titel Molecular Dynamics Simulations on the Glass-to-liquid Transition in High Density Amorphous Ice DOI 10.1524/zpch.2009.6057 Typ Journal Article Autor Seidl M Journal Zeitschrift für Physikalische Chemie Seiten 1047-1062 -
2009
Titel Raman Spectroscopic Study of the Phase Transition of Amorphous to Crystalline ß-Carbonic Acid DOI 10.1002/anie.200805300 Typ Journal Article Autor Kohl I Journal Angewandte Chemie International Edition Seiten 2690-2694 -
2009
Titel Relaxation effects in low density amorphous ice: Two distinct structural states observed by neutron diffraction DOI 10.1063/1.3139007 Typ Journal Article Autor Winkel K Journal The Journal of Chemical Physics Seiten 204502 -
2011
Titel Clathrate hydrate formation after CO 2 –H 2 O vapour deposition DOI 10.1039/c1cp21856e Typ Journal Article Autor Mitterdorfer C Journal Physical Chemistry Chemical Physics Seiten 19765-19772 -
2011
Titel Pressure-amorphized cubic structure II clathrate hydrate: crystallization in slow motion DOI 10.1039/c0cp01351j Typ Journal Article Autor Bauer M Journal Physical Chemistry Chemical Physics Seiten 2167-2171 -
2011
Titel How many amorphous ices are there? DOI 10.1039/c0cp02600j Typ Journal Article Autor Loerting T Journal Physical Chemistry Chemical Physics Seiten 8783-8794 -
2010
Titel Different freezing behavior of millimeter- and micrometer-scaled (NH4)2SO4/H2O droplets DOI 10.1088/0953-8984/23/3/035103 Typ Journal Article Autor Bogdan A Journal Journal of Physics: Condensed Matter Seiten 035103 -
2010
Titel Spectroscopic Observation of Matrix-Isolated Carbonic Acid Trapped from the Gas Phase DOI 10.1002/anie.201004729 Typ Journal Article Autor Bernard J Journal Angewandte Chemie International Edition Seiten 1939-1943 -
2010
Titel The many faces of “evidence” for dependent and independent variables in the ‘Stewart approach’: reply to Lang DOI 10.1007/s00134-010-1899-0 Typ Journal Article Autor Doberer D Journal Intensive Care Medicine Seiten 1626-1627 -
2009
Titel Hexagonal ice transforms at high pressures and compression rates directly into “doubly metastable” ice phases DOI 10.1063/1.3271651 Typ Journal Article Autor Bauer M Journal The Journal of Chemical Physics Seiten 224514 -
2009
Titel High-density amorphous ice: Molecular dynamics simulations of the glass transition at 0.3 GPa DOI 10.1063/1.3224857 Typ Journal Article Autor Seidl M Journal The Journal of Chemical Physics Seiten 114502 -
2008
Titel Structural transitions in amorphous H2O and D2O: the effect of temperature DOI 10.1088/0953-8984/20/49/494212 Typ Journal Article Autor Winkel K Journal Journal of Physics: Condensed Matter Seiten 494212 -
2010
Titel Formation of mixed-phase particles during the freezing of polar stratospheric ice clouds DOI 10.1038/nchem.540 Typ Journal Article Autor Bogdan A Journal Nature Chemistry Seiten 197-201 -
2010
Titel Reversibility and isotope effect of the calorimetric glass ? liquid transition of low-density amorphous ice DOI 10.1039/b917662d Typ Journal Article Autor Elsaesser M Journal Physical Chemistry Chemical Physics Seiten 708-712 -
2010
Titel Aqueous Carbonic Acid (H2CO3) DOI 10.1002/cphc.201000220 Typ Journal Article Autor Loerting T Journal ChemPhysChem Seiten 2305-2309 -
0
Titel Warum ist Schnee weiß? Typ Other -
0
Titel Klimawandel. Typ Other -
0
Titel Austrian Champions in European Research, organized by FFG (Österreichische Forschungsförderungsgesellschaft). Typ Other